搞定旭烈兀后，忽必烈开始组编和征调忠于他个人的精锐部队，筹备大量军粮，基本完成了战前部署。
之前，忽必烈在班师之前，还通过恐吓，引诱南宋朝廷向他求和。所以，他得以集中力量解决阿里不哥。
忽必烈抢先即位，完全打乱了阿里不哥的计划。
1260年4月，阿里不哥在漠北召开忽里勒台大会，并在会上也被拥立为蒙古皇帝。
也就是说，当时的大蒙古国有两个皇帝和大汗。
参加这次大会的有四系的亲王，包括蒙哥的两个儿子，替旭烈兀留守漠北封地的儿子——药木忽儿。
很显然，阿里不哥这边，得到蒙古贵族的支持更多。而忽必烈这边，因为广泛推行汉法和笼络人心，则获得北方汉族大地主的支持。
地盘方面，阿里不哥以托雷监国时期的蒙古大本营为主，忽必烈则以原先的大金帝国为主。
这就有点类似于蒙金战争。不过，双方的君主都变成了蒙古人。
开战之前，双方似乎都认为自己的胜算更大。
兄弟二人之中，率先发起战争的，是在都城哈拉和林即位的阿里不哥。
战争之初，阿里不哥派大将阿兰答尔、浑都海两人南下，进攻忽必烈的陇西汉地。忽必烈则派出汪良臣迎战。
1260年9月，北上的汪良臣与南下的阿兰答尔、浑都海在河西走廊的重镇——甘州遭遇。忽必烈与阿里不哥争雄的第一战在甘州打响。
战争从早上打到傍晚。最终是阿里不哥这边的大将——阿兰答尔、浑都海血染黄沙。汪良臣胜出。
差不多同时间，阿里不哥亲自指挥主力大军南下，朝忽必烈的临时治所——开平进军。
获知消息的忽必烈，派出大将也先哥北上迎战。
阿里不哥、也先哥这两哥在野外激战。结果又是阿里不哥大败。阿里不哥只好收拾残部，仓皇北归。
第一阶段，主动挑衅的阿里不哥两战皆败。
到了1260年冬，忽必烈开始反击，率主力北上，朝阿里不哥的大本营——哈拉和林进军。
就在忽必烈即将兵临城下时，原本打算以逸待劳的阿里不哥却变得忧心忡忡。
因为，原本早该入城的运粮队，晚了好几天。派去的探马都说没看到运粮队的踪影。
这让哈拉和林的守军士气大减。大家都怀疑是被忽必烈劫了粮道。
事后才知道，是突如其来的一场暴风雪让阿里不哥的运粮队迷了路。
加上前两仗新败，阿里不哥觉得军心不稳，临时决定北撤，回到大后方的谦谦州。
谦谦州那里，土地肥沃，除了畜牧业和狩猎外，还可以种植粟、麦，适合军屯。
当忽必烈大军抵达哈拉和林时，他们看到的是阿里不哥留下的空城。
当时的天气情况虽然很恶劣，但忽必烈还是决定乘胜追击，踏着冰雪深入漠北。
阿里不哥见状，慌了，赶紧写了一封“悔过书”，提起这几十年来和二哥忽必烈的兄弟情，并表示不再兴兵，“愿以兄长为尊”。
见信后，忽必烈动了恻隐之心，没有继续进军，率主力南归，留下万余兵马，交给也先哥镇守哈拉和林。
第二阶段，阿里不哥失去都城，被迫诈降。
有了喘息的机会，阿里不哥继续调集兵力，准备积蓄力量再战。
就在这时，察合台的孙子阿鲁忽来到阿里不哥面前。
阿鲁忽请阿里不哥出兵，帮他驱赶兀鲁忽乃。
兀鲁忽乃是察合台的孙媳妇，也是察合台汗国的现任掌控者。
阿鲁忽向阿里不哥发誓，只要帮他夺下察合台汗国，自己将源源不断地向阿里不哥，提供粮草等战争资源。
而阿里不哥最头疼就是军粮。
他的地盘虽大，但经济条件较差，无法长时间养活不从事生产的大军。
因此，双方一拍即合。
在阿里不哥出兵帮助下，阿鲁忽如愿以偿地夺取了察合台汗国，并也履约，向阿里不哥提供粮草。
1261年秋，准备充分的阿里不哥出兵，进攻驻守哈拉和林的也先哥。
面对数倍于己的敌军，也先哥被打得大败，逃回开平。
阿里不哥终于在八个月后，进行反攻，夺回了自己的都城哈拉和林。
听到阿里不哥撕毁承诺的消息后，忽必烈大怒，集结大军，第二次北征哈拉和林，准备彻底消灭阿里不哥。
而此时的阿里不哥在漠北众多贵族的支持下，兵力大增。他觉得自己的实力完全不输忽必烈，也率军南下。
1261年的10月、11月，双方在大草原上发生了两场激烈的遭遇战。
第一场，阿里不哥又三败。
幸好，他在第二场艰难地扳回一局，把忽必烈打了回去。
这两场遭遇战，让忽必烈和阿里不哥都元气大伤。
在忽必烈撤军的同时，阿里不哥见军中全是伤员，也没有继续南下，而是回到哈拉和林休养生息。
第三阶段，阿里不哥经过艰难奋战，勉强扳成平局。
暂时休战后，阿里不哥又面临经济窘迫的难题。
这两年来，老天不作美。阿里不哥领地里的收成不好。于是，他便狮子大开口，向阿鲁忽索要更多的军粮。
但这时，阿鲁忽却不想被阿里不哥继续勒索了。
而且，从双方交战的情况来看，阿鲁忽认为阿里不哥的胜算很低。
于是，他不但软禁了阿里不哥的使者，反而转头向忽必烈表示臣服。
对此，忽必烈自然是喜出望外，下诏正式承认阿鲁忽在察合台汗国的统治权。
而阿里不哥这边，听到阿鲁忽变节后，大怒。他决定出兵讨伐阿鲁忽。
一是要彻底占据其领地，把它变成自己的后勤基地。二是要维护自己的威望。
1262年初，阿里不哥率十几万大军向西，朝察合台汗国进军。
与此同时，忽必烈也集结大军北上，进攻阿里不哥的都城哈拉和林。
阿里不哥此刻已决定不要自己的老巢了，换个地盘发展，根本不留守军。
忽必烈第二次在兵不血刃的情况下，夺取哈拉和林。
占领漠南之后，忽必烈并不急于追击阿里不哥。他想等阿里不哥和阿鲁忽两败俱伤之后，再动手也不迟。
但就在这时，忽必烈的后院也起火了。
忽必烈的江淮大都督——李璮在山东、江苏一带拥兵自重，反了他。同时，南宋朝廷也趁机北伐，收复了不少旧地。
忽必烈已无暇理会阿里不哥，决定挥师南下，命右丞相史天泽负责全力平反。
1262年7月，李璮兵败被杀。
不久，南宋刚收复的旧地又沦落于敌手。
与此同时，察合台汗国这边，阿鲁忽也兵败，被迫逃亡。
阿里不哥占据了察合台汗国。
第四阶段，忽必烈、阿里不哥这两兄弟各自平乱。阿里不哥换家。
到了1263年的夏天，这时的阿里不哥带领大军进入察合台汗国已经有一年的时间。
然而，在过去的一年里，阿里不哥得不偿失。
自从阿鲁忽跑路后，阿里不哥在察合台汗国内，对阿鲁忽的残余势力进行了血腥的清洗，并对封地内的人民进行横征暴敛。
他过度的盘剥，导致察合台汗国里的人民起义不断涌起。
对此，阿里不哥进行了更加血腥的镇压。
阿里不哥的暴行，让他许多手下大将对他心生不满。
这一年，他确实得到了更多的粮食和财富，却失去了军心和民心。
阿里不哥的许多手下相继离他而去，有些东归投降了忽必烈，有些甚至归附了阿鲁忽。
阿里不哥渐渐日薄西山。
而这时的忽必烈早已平定了内乱，恢复了元气，开始腾出手来对付阿里不哥。
他在哈拉和林布下重兵的同时，率主力西移，准备进攻阿里不哥。
随着将士们纷纷倒戈，此时的阿里不哥已经没有实力再和忽必烈抗衡了。
1263年10月，穷途末路的阿里不哥迫于忽必烈的兵锋，只能再次北逃，回到大后方——谦谦州。
听闻消息后的阿鲁忽，又收拾残部，重返伊犁河畔，将察合台汗国复国。
而忽必烈则兵分多路，继续朝漠北进军。
但他并不打算强攻，而是将谦谦州进行封锁，切断阿里不哥的粮道。阿里不哥做了几次尝试，都不能突破封锁线。
1264年8月，经过三百个日夜的煎熬，山穷水尽的阿里不哥终于妥协了。
他自行取消了大汗和皇帝的称号，亲自向忽必烈请降。
经过审判，忽必烈将阿里不哥的重要手下全部处死。其本人自请降之日起，也被幽禁起来。
几年后，郁郁寡欢的阿里不哥病逝。
最后一个阶段，这场长达五年之久的内战终于以忽必烈的胜利，落下帷幕。
自从忽必烈和阿里不哥这对亲兄弟开启内斗起，其他三系的掌权人和托雷系的旭烈兀，也先后在自己的封地上宣布自立，从大蒙古国中分离出来。
1271年，忽必烈采纳刘秉忠的意见，取《易经》中“大哉乾元”之义，将国号由“大蒙古国”改为“大元”，从大蒙古国皇帝变为大元皇帝。
忽必烈建立了大元帝国。
而同时，原先的大蒙古国正式不复存在，分裂成为五个国家。
分别是托雷之次子——忽必烈建立的大元帝国，术赤之子——拔都所建立的金帐汗国，察合台所建立的察合台汗国，窝阔台之孙——海都所建立的窝阔台汗国，托雷之三子——旭烈兀所建立的伊利汗国。